Το «Σχολείον Ψαλτικής» προκειμένου να διευκολύνει τη μελέτη των διδασκόντων και διδασκομένων, να προωθήσει την έρευνα και να διευρύνει το ψαλτικό ρεπερτόριο της χορωδίας «Ἐν ψαλτηρίῳ», έχει δημιουργήσει σημαντική μουσική συλλογή έντυπου και ψηφιακού υλικού.
Διατηρεί λοιπόν μουσική βιβλιοθήκη αποτελούμενη από σύγχρονες αλλά και σπάνιες μουσικές εκδόσεις, λειτουργικά βιβλία, ακολουθίες αγίων, ιστορικά και θεωρητικά βιβλία, μελέτες, διδακτορικές διατριβές, μουσικούς καταλόγους κ.ά., που συνεχώς εμπλουτίζεται. Επιπλέον, προκειμένου να καλυφθούν οι ανάγκες για μελέτη των μουσικών χειρογράφων, δημιουργήθηκε μια πλούσια ηλεκτρονική βιβλιοθήκη, η οποία εφοδιάζει την ερευνητική ομάδα του Σχολείου με το απαραίτητο υλικό. Επίσης το Σχολείον έχει προβεί και σε ψηφιοποίηση μουσικών χειρογράφων ιδιωτικών συλλογών και ιερών μονών.
Σημαντικό είναι και το αρχείο ηχογραφήσεων, εκδεδομένων και μη, το οποίο χρησιμοποιείται από δασκάλους και σπουδαστές για τις ανάγκες των μαθημάτων του Σχολείου. Μέρος του αρχείου αυτού παρουσιάστηκε και μέσα από την εκπομπή «Ψαλτικές Περιηγήσεις» των ιδρυτών του Σχολείου. Μεταξύ αυτών συγκαταλέγονται σπάνιες ηχογραφήσεις με ύμνους και συνεντεύξεις παλαιών ιεροψαλτών. Το αρχείο ηχογραφήσεων εμπλουτίζεται διαρκώς και με νέο υλικό και ηχογραφήσεις που πραγματοποιούν οι ιδρυτές και οι συνεργάτες του Σχολείου Ψαλτικής.